1.Energ. Environ. Sci.：同时进行界面化学工程和内亥姆霍兹面调节，以实现优异的碱性析氢性能
开发由地球丰度物质组成的高效耐用的碱性析氢反应（HER）电催化剂对于大规模电化学产氢至关重要。本文采用界面化学工程来解除对水分子放电和氢吸附自由能的限制。基于我们的双描述符方法，提出了低价态Niδ+（δ<1）作为高效水离解促进剂。此外，引入了金属的和固有HER活性的Ni，并构建了高导电性的边缘富集Ni0.2Mo0.8N/Ni电催化剂。DFT计算和微观动力学分析表明，Ni位点和Ni0.2Mo0.8N位点分别具有良好的羟基和氢物种吸附能，它们可以协同促进碱性析氢。制备的电催化剂显示出优异的HER电催化性能，在300mA cm-2下的过电势为约70mV，并且Tafel斜率为33mV dec-1。在高达200 mA cm-2的大电流密度下，还具有出色的稳定性。
进一步的理论计算表明，在最顶部的Ni纳米颗粒周围会出现类似尖端的局部电场，从而导致内亥姆霍兹平面内的K离子浓度增加。这种分层的Ni0.2Mo0.8N/Ni电催化剂可以同时提高HER动力学和表面反应物密度。这项研究可能会为高级电催化剂的合理设计分层结构开辟新途径。https://doi.org/10.1039/D0EE02020F2.Adv. Mater. ：钙钛矿型固溶体纳米电催化剂可同时增强析氧反应活性和稳定性
在析氧电催化中，尤其是在酸性环境中，通常要在催化活性和结构稳定性之间进行权衡。这一难题限制了下一代电化学技术所需的高性能电催化剂的开发。本文通过将催化惰性的锆酸锶与其他催化活性的钙钛矿，铱酸盐锶合金化，可以打破催化活性与结构稳定性的逆作用关系。该策略导致合金化的钙钛矿电催化剂对于酸性条件下的析氧反应同时提高了具有约五倍的铱质量活性和结构稳定性。实验和理论结果表明，合金化策略产生了多种积极效果，主要包括催化剂尺寸的减小，催化剂共价的降低以及表面氧结合能力的减弱。最终，整体和表面性能的协同优化提高了表面铱位点的固有活性和有效性，同时显着抑制了电催化过程中的表面阳离子腐蚀。https://doi.org/10.1002/adma.2020014303.Nat. Nanotechnol.：非平衡条件下增强的催化活性
非平衡合成系统的发展提供了具有逼真的特性的创新材料的使用。非平衡系统需要连续输入能量以保持其功能状态，这对在热力学平衡下运行的系统产生了根本性的影响。能量消耗途径中的动力学不对称是驱使系统失衡所必需的。这种理解使化学家能够设计耗散的合成分子机器和高能材料。本文通过证明以光的形式向包含金纳米颗粒的水凝胶的局部能量传递安装了非平衡稳态，从而在宏观水平上也出现了动力学不对称。凝胶基体促进了宏观非平衡状态的安装和维护，在凝胶基体中，运动由扩散而不是对流控制。非平衡状态的特征在于嵌入凝胶中的纳米颗粒的表面组成中存在持续的梯度，这会影响系统的荧光和催化性能。在这些非平衡条件下，系统的整体催化性能得到增强。由此未来将有可能开发出不平衡的矩阵，其中由于空间控制的能量输送和空间控制的化学作用而出现功能特性。https://doi.org/10.1038/s41565-020-0734-14.Adv. Mater. ：高效催化苯乙烯环氧化的高负载单原子铁催化剂的克级合成
单原子位点（SAS）催化剂是催化剂的新领域，始终显示出极高的原子效率和优异的催化性能。本文开发了一种热解配位聚合物（PCP）策略，该策略简便易行，可广泛用于合成SAS-Fe，SAS-Ni，SAS-Cu，SAS-Zn，SAS-Ru，SAS-Rh，SAS-Pd，SAS-Pt和SAS-Ir等一系列SAS催化剂。如此获得的SAS催化剂可以以克为单位轻松合成，并且SAS-Fe催化剂的金属负载量达到创纪录的30 wt％，可以满足实际应用的要求。此外，还发现SAS-Fe催化剂在使用O2作为唯一氧化剂的情况下对苯乙烯的环氧化反应显示出前所未有的催化性能（产量：64％；选择性：89％），而Fe纳米颗粒和铁卟啉则没有活性。这一发现为进一步开发SAS催化剂的性能并促进其工业应用提供了新思路。https://doi.org/10.1002/adma.2020008965.Nat. Commun.：在甲醇制烯烃反应过程中，对沸石催化剂中分子和活性位点的时空演化进行成像
在单个催化剂晶体的化学转化过程中分子和活性位点的时空演化的直接可视化将加速对异相催化的直观理解。迄今为止，广泛的成像技术只能通过大探针分子或在大型模型催化剂中提供有限的信息，不适用于工业催化研究。本文通过多尺度反应扩散模拟和超分辨率结构化照明显微镜的协同作用证明了可行的深度数据方法，以说明数微米的SAPO-34沸石晶体中气体分子，碳物质和酸位点的时空分布的动态演变，通常用于工业甲醇制烯烃过程中。揭示了对未充分利用活化的酸位点和快速失活的深入见解。通过这种方法对单催化剂晶体规模的分子反应扩散过程的阐释为材料合成和催化机理的研究提供了有希望的途径。https://doi.org/10.1038/s41467-020-17355-66. Angew. Chem. Int. Ed.：尺寸依赖的镍基电催化剂用于选择性二氧化碳还原通过将二氧化碳转化为可重复使用的化学品来完成人为碳循环被认为是减缓大气中二氧化碳浓度上升的一个有吸引力的解决办法。在此，我们制备了从单原子到超过100纳米的镍金属催化剂，并将其分布在由转化沸石咪唑框架（ZIF）获得的N掺杂碳基体上。结果表明，CO2的还原性能随Ni金属尺寸的变化而变化。在-0.8 V条件下，Ni单原子对钴的选择性表现出了较好的法拉第效率（FE），可达~97%，而4.1 nm Ni纳米粒子的选择性略低（~93%）。进一步增大Ni的粒径至37.2 nm，使析氢反应（HER）与CO2还原反应（CO2RR）竞争，对CO的法拉第效率下降到<30%，HER效率提高到>70%。这些结果表明，对于不同尺寸的镍金属催化剂，CO2的还原有一个尺寸依赖的趋势。这项研究成功地证明了金属尺寸效应对CO2RR的影响，这不仅有利于CO2的可再生利用，而且还将指导未来设计尺寸控制电催化剂，有效地将CO2转化为更有用的化学品。https://doi.org/10.1002/anie.2020003187. Angew. Chem. Int. Ed.：熔融盐辅助合成铋纳米片用于长期连续电催化将CO2转化为甲酸盐由于其独特的物理化学、电子和光学特性，二维（2D）单金属氮族化合物（锑或铋）纳米薄片，在量子器件、催化、生物医学和能源等领域的应用潜力巨大，而制备高质量氮族金属纳米片的通用、高效路线的开发仍是一个挑战。在本研究中，我们报告了一种高收率（> 90%）合成Sb和Bi纳米片的一般方法，该方法采用熔融盐辅助铝热还原工艺。在铋纳米片上系统地研究了CO2还原的电催化性能，显示出高催化选择性地将CO2还原成甲酸盐，同时具有相当大的电流密度和较低的过电位，并且在一个月内的催化实验中具有相当可观的稳定性。理论计算表明，以最低的热力学势垒为基础，Bi的边缘位点要比台阶位点活性高得多。我们进一步证明，Bi纳米片具有超高的催化稳定性，可连续将CO2转化为甲酸盐，在一个月的运行中，其产率可达787.5 mmol cm-2 h-1。目前的研究揭示了一种有前景的制备单金属纳米片的方法，以及一种系统工程策略，通过铋纳米片的理想的催化选择性和稳定性，可将CO2持续转化为有价值的化学品。https://doi.org/10.1002/anie.2020083168. Angew. Chem. Int. Ed.：共价三嗪框架纳米颗粒通过尺寸可控的限域合成增强可见光氧化还原催化确定的纳米结构是提高非均相催化材料效率的关键。然而，对于无金属、有机共轭聚合物基光催化剂，由于其大多为非晶态性质或特定的合成路线，合成确定的纳米结构仍然具有很高的挑战性。在这里，我们报道了通过尺寸可控的限制性聚合策略形成共价三嗪骨架（CTF）纳米颗粒。在光催化生成二苯并呋喃方面，均匀的CTF纳米颗粒比不规则的块体材料表现出明显增强的活性。此外，通过将少量苯并噻唑共聚到共轭分子网络中，可以很容易地调整纳米尺寸的CTFs的光电特性。电子性能的优化进一步提高了观察到的光催化效率，与本体材料相比，光催化效率提高了18倍。多相光催化剂的完全可回收性以及在脱卤、羟基化和苯并咪唑形成反应中的催化活性证明了设计材料的实用性。https://doi.org/10.1002/anie.2020073589. Chem：磁场调控TiO2{100}面：CO2光催化转化中C-C耦合的策略太阳能驱动的二氧化碳转换是生产可用燃料和化学品的一个有吸引力的选择。然而，传统合成的TiO2材料存在CO2转化为多碳产物的活性低的问题。在本研究中，首次将强磁场引入到TiO2的合成中。通过调节高角度和低角度量子轨道的分裂比例，我们开发了一种新的含有更活跃的低配位Ti原子的TiO2{100}面。原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和DFT计算均表明，这种TiO2{100}的界面电荷重分布和晶格结构有利于被吸附CO∗的耦合。这使得CO2能够高效地转化为C2H5OH，产率为6.16 mol g−1 h−1，比原始TiO2高22倍。这一策略为理想的光催化剂合成提供了一个新的平台，并进一步加深了我们对原子轨道控制与CO2转化之间关系的理解。https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.06.03310. J. Am. Chem. Soc.：纳米限域疏水性在多相催化中的单分子研究纳米限域对纳米孔催化剂体系的反应性施加物理约束和化学影响。在本研究中，我们为定量测量纳米限域中化学环境对多相催化作用的影响奠定了基础。选择疏水性作为典型的化学环境因子，我们比较了一系列限域在亲水性和疏水性纳米孔中的铂纳米颗粒（NPs）的氧化反应的基本参数。单分子实验结果表明，疏水性纳米孔比亲水性纳米孔具有更高的催化活性、更强的吸附强度和活化能。有趣的是，从单分子成像数据中可以推断出产物分子在两种纳米孔中的不同解离动力学行为。https://doi.org/10.1021/jacs.0c0590511. Adv. Mater. ：石英微棒@少层MoS2层状异质结用于压电催化，同时产氢和水中污染物的降解
水/废水中强烈的光衰减导致光催化剂表现出较低的量子效率。本研究开发了一种新颖的压电催化系统，该系统包含大量装饰有活性边缘位点MoS2纳米片的石英微棒（MRs）来形成石英微棒@少层异质结构（QMSH）。通过理论计算，发现石英MR用作平行板电容器，该电容器是自供电的，可为围绕石英MR表面的少层MoS2纳米片提供内部电场，并提供压电势（piezopotential）有效促进MoS2中与自由载流子的氧化还原反应。QMSH中的自供电石英MRs呈现出MoS2纳米片的内部偏压，从而产生压电催化系统。在无光照的情况下，可以同时实现高效的压电催化产氢反应和废水的分解。QMSH的二级速率常数为≈0.631 L mg−1 min−1，是石英MRs的650倍，表明压电异质结催化剂在压电催化氧化还原反应中表现出非常高的效率，而不是在压电催化过程中。QMSH催化剂的H2产生速率接近约6456 µmo1 g−1 h−1，并在8 h达到约16.8 mmol g-1的峰值。压电催化过程可能是处理工业废水和生产清洁能源的一种有前途的方法。https://doi.org/10.1002/adma.20200287512. Angew. Chem. Int. Ed.：NHC和光催化合成β-三氟甲基烷基芳酮尽管自由基化学在有机合成中具有巨大潜力，但涉及自由基中间体的N-杂环卡宾（NHC）催化反应仍未得到很好的探索。本文报道了芳酰基氟化物、苯乙烯和Langlois试剂（CF3SO2Na）的三组分偶联反应，通过光催化和NHC协同催化，合成了具有良好官能团耐受性的各种β-三氟甲基烷基芳基酮。烯丙基三氟甲基化通过烯酮自由基与苄基C-自由基的自由基/自由基交叉偶联进行。烯酮自由基是通过原位生成的酰基唑离子（acylazolium ions）的SET还原生成的，而苄基自由基则是由三氟甲基自由基加成苯乙烯生成的。https://doi.org/10.1002/anie.20200804013. Energ. Environ. Sci.：非均相光催化和电催化中同位素的定量测量非均相光催化和电催化在能源化学中引起了极大的兴趣，包括二氧化碳还原、氮气固定、水氧化、氧还原、有机转化等。在分子水平上理解光催化和电催化的反应机理是促进这些过程的关键，而定量同位素测量提供了这样的一个工具。本文综述了两种重要的同位素测量方法（即动力学同位素效应和同位素标记法）的原理，并综述了它们在光催化/电催化CO2还原、N2固定、水氧化、氧还原和多相催化剂有机转化等方面的重要应用。并展望了定量同位素测量的发展前景。https://doi.org/10.1039/D0EE01790F14. J. Am. Chem. Soc.：在Cu2O纳米晶体上掺杂Cl对丙烯被分子氧直接环氧化反应的关键作用单分子氧直接环氧化丙烯是多相催化中的“理想反应”之一。尽管付出了很大的努力，但是由于转化率和选择性之间的权衡，环氧丙烷的收率仍然太低而没有商业吸引力。在这里，作者通过共生法在Cu2O纳米晶的晶格中掺杂Cl，不仅可以提高丙烯直接环氧化反应的催化选择性和转化率，而且可以解决长期存在的Cl损失问题。特别的是，在200℃下，具有（110）面层的掺氯菱形十二面体Cu2O在200℃下具有12.0 h-1的TOF值，表现出63%的PO选择性，在温和条件下的表现优于其他同类金属基催化剂。综合表征和理论计算表明，Cl修饰的Cu（I）促进了亲电氧物种的形成，从而促进了环氧丙烷的产生。这项工作为开发催化剂和探索促进剂效应提供了一个一般策略，即利用定义明确的纳米晶体，创造均匀的孤立负离子掺杂来激活附近的金属中心。https://doi.org/10.1021/jacs.0c0388215. J. Am. Chem. Soc.：非均相原子分散ReO4/SiO2催化剂上甲醇选择性羰基化制乙酸甲醇羰基化制乙酸（AA）是大规模的商品化学生产过程，需要均相液相有机金属催化剂和腐蚀性卤化物助催化剂才能实现高选择性和活性。在这里，作者展示了一种基于惰性载体（SiO2）上原子分散铼（ReO4）活性中心的非均相催化剂，用于甲醇气相羰基化制备AA。使用三乙醇胺作为分散促进剂，将原子分散的ReO4物种和纳米级ReOx团簇沉积在高表面积（700 m2 / g）惰性SiO2上，并使用像差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）、紫外可见光谱（UV-Vis）和X射线吸收光谱（XAS）对其进行了表征。在常压下，以30 mbar的甲醇和CO（摩尔比为1：1）进行反应性测量，结果表明，SiO2上的体块Re2O7¬和ReOx团簇（> 10 wt.％形成）对形成二甲醚具有选择性，而原子分散在SiO2在的ReO4（<10wt.% 形成）对AA的选择性大于93%并保持稳定（60h），单程转化率>60%。动力学分析、原位FTIR和原位XAS测试表明，AA的形成机理是甲醇在ReO4上活化，然后CO插入到末端的甲基物种中。此外，通过在SiO2上引入~0.2 wt.%原子分散的Rh至10 wt.%的ReO4中，观察到在容量化反应速率下AA生成选择性>96%，可与均相过程相媲美。本文介绍了一类新型的多相催化剂，它是以ReO4为催化剂，在惰性载体上进行醇羰基化反应。https://doi.org/10.1021/jacs.0c0502616. Angew. Chem. Int. Ed.：CO在Pt（111）曲面上的催化氧化：通过瞬态CO-O络合物在所有面同时点火一氧化碳（CO）在铂（Pt）等过渡金属上的催化氧化通常被视为从抑制CO的表面到覆盖有氧（O）的活性金属的急剧转变。但是，作者发现在CO中毒层中存在少量的O，这解释了为什么出乎意料的是，无论反应条件如何，CO都会在台阶和平坦的Pt晶面上立即解吸。利用近环境压力X射线光电子能谱和弯曲的Pt（111）晶体，作者研究了CO氧化反应中台阶密度变化的表面化学成分。对弯曲晶体中碳和氧核水平的系统分析表明，在去光照之前，次表层O在（111）层中形成。从头计算理论表明，这是触发不同Pt表面同时引发催化反应的关键：形成了一个CO-Pt-O络合物，其等于台阶和台阶处的CO化学吸附能，导致中毒CO在相同温度下从所有晶体面突然解吸。https://doi.org/10.1002/anie.20200719517. Energ. Environ. Sci.：负载超低Pt的可交联嵌段共聚物基碳载体用作高度耐用的燃料电池催化剂考虑到Pt价格昂贵和稀缺性，在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中尽量减少Pt催化剂的使用非常重要。在本文中，作者展示了用于PEMFC的新型催化剂，其基于嵌段共聚物的碳载体负载了超少量的Pt，具有极高的质量活性和耐用性。在30000个测试循环后，0.9V时测得的质量活度为0.81 A/mg Pt，这是迄今为止报道的最高性能。即使Pt用量为商用Pt/C的1/20，但表现出几乎相同的功率密度。制备过程通过选择性地碳化嵌段共聚物颗粒的交联区域，获得孔径约25 nm的中孔碳颗粒。沉积Pt时，形成了包裹PtFe纳米颗粒的薄碳壳，从而持久、高效地催化氧还原反应。https://doi.org/10.1039/D0EE01095B18. Angew. Chem. Int. Ed.：通过双约束简便合成亚纳米级铜团簇，用于选择性将二氧化碳还原成甲烷先前的密度泛函理论（DFT）计算已充分证明，亚纳米级Cu团簇（即13个原子）比较大的纳米颗粒（NPs）更有利于CO2还原反应（CO2RR）生成CH4。但是，目前仍然缺乏直接的实验证据。在这里，作者通过碳缺陷和微孔的双重约束，开发了一种简便的浸渍-煅烧路线，以构造直径约1.0 nm的含约10个原子的Cu团簇。所获得的铜团簇能够实现对CO2RR的高选择性，其对CH4的法拉第效率为81.7％。DFT计算和实验结果均表明，与较大的Cu纳米粒子（约19 nm）相比，Cu团簇可以提高对*H和*CO中间体的吸附强度，从而促进生成CH4，而不是H2和CO。此外，Cu团簇与缺陷碳之间的强相互作用优化了Cu团簇的电子结构，从而进一步提高了对生成CH4的选择性和稳定性。显然，这项工作提供了第一个实验证据，表明亚纳米级的Cu簇确实促进了CO2RR产生CH4。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.20200927719. Angew. Chem. Int. Ed.：通过水氧化按需合成H2O2，以实现可持续资源生产和有机污染物降解H2O2是一种多用途且环保的化学物质，可用于水处理，例如高级氧化工艺。蒽醌氧化被广泛用于大规模生产H2O2，这需要大量的能量输入并需要定期更换载体分子。H2O2的生产方法应根据具体使用场景定制。H2O2的电化学合成可以替代传统方法，避免了浓缩、运输和储存过程。在这里，作者从一系列基于Bi的氧化电极中通过2e-水氧化反应生成H2O2，确定了Bi2WO6：Mo是一种低成本和高选择性的选择，它可以连续提供H2O2，以原位降解水中的持久性污染物，如诺氟沙星。同时，可以在阴极产生H2。这种水分解产生H2O2和H2代表了环境处理和能源科学的进步。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.20200803120. Chem：Cu@Na-Beta催化CO2加氢制乙醇作者报告了一种高性能催化剂Cu@Na-Beta，它是通过独特的方法将2-5 nm Cu纳米颗粒嵌入Na-Beta沸石的晶体颗粒中，用于CO2选择性加氢制乙醇。在300 °C、12000 mL·g cat-1·h-1和2.1 MPa时，乙醇产率可达约14％，相应的时空产率约398 mg·g cat-1 h-1。该反应的关键步骤被认为是在纳米颗粒的铜表面上，CO2*与表面甲基的快速键合产生CH3COO*，然后在随后的氢化步骤中转化为乙醇。催化剂的要点似乎是，在沸石骨架中的不规则铜纳米颗粒提供了高密度的活性位点，并且沸石骨架的紧密包围强烈地限制了铜表面的CO2反应，并阻止了副产物（例如甲醇、甲酸和乙酰基酸）的生成。https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.00121. Nat. Mater.：在原子尺度上消除铂基电催化剂的溶解质子交换膜燃料电池需要克服的问题之一是在阴极氧还原反应过程中，铂纳米材料在高电压下的耐久性有限。本研究从原子尺度探究单晶、薄膜和纳米级表面，揭示了对耐用材料设计和合成起关键作用的铂溶解趋势。一个新定义的计量标准标，固有溶解度，对理解碳载体中的铂损失，表面结构，尺寸和Pt纳米颗粒比例之间的相关性十分重要。研究发现，利用底层金（Au）可促进Pt表面原子向（111）结构的有序化，而表面Au则选择性地保护低配位的Pt铂位点。该方法可应用于3 nm Pt3Au/C纳米颗粒，在1.2V的扩展电位范围内，消除液体电解质中的铂溶解，与3nm Pt/C相比，耐久性提高了30倍。https://www.nature.com/articles/s41563-020-0735-322. J. Am. Chem. Soc.：碱性电解液中CO2还原气体扩散电极附近pH梯度的原位观测CO2还原电极表面附近的局部pH值变化是一个重要的且研究较为困难的问题。本文开发了一种连续流动的拉曼电化学池，首次能够对反应条件下CO2还原气体扩散电极附近的局部pH值进行实验研究。在零电流下，CO2与1 M KOH电解液发生化学反应，形成HCO3−和CO32−。阴极表面的局部pH值为7.2，HCO3-浓度分布往电解液中延伸了120μm的距离，这证明了使用碱性电解液产生的标称过电位降低源于阴极/电解液界面pH梯度层的能斯特电位。尽管程度有所降低，当CO2还原电流密度达到150 mA/cm2时，CO2-OH-中和反应和pH梯度层仍然存在。 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c0677923. Angew. Chem. Int. Ed.：用离子液体作为化学捕集剂研究铜催化剂的CO2还原途径充分利用电化学CO2还原反应（CO2RR）的潜力，实现可持续的太阳能经济的关键是开发高性能的电催化剂。由于对反应的机理了解不足，开发过程严重依赖于反复试验的方法。本研究证明离子液体（ILs）可以作为一种化学捕集剂来探测CO2的反应机理。该方法通过向泡沫铜催化剂中引入少量的IL（[BMIm][NTf2]）来实现，在该催化剂上可以生成各种各样的CO2RR产物，包括甲酸盐、CO、醇和碳氢化合物。IL能选择性地抑制乙烯、乙醇和正丙醇的生成，但对其他物质的影响很小。因此，可使导致各种产物的反应网络解离。该结果为进一步理解CO2的反应机理提供了新的思路，并为调节CO2的性质提供了指导。使用IL作为化学捕获剂是推断电催化机理的新工具，也可以应用于其他反应。https://doi.org/10.1002/anie.20200949824. Angew. Chem. Int. Ed.：RuCeOx载体上选择性地负载铂原子用于高电流密度下稳定析氢高性能的析氢反应电催化剂在可再生能源的开发中具有重要的作用。尽管为寻找更平价的替代材料，科学家们付出了很多努力，铂仍是目前的最有效的电催化剂。因此在实际应用中寻找最大化Pt利用率的方法很有必要。本文展示了一种在室温和压力下通过光活化合成RuCeOx支撑的选择性负载原子Pt（0.49 wt.%）（表示为Pt/RuCeO x-PA）的简单策略。由于RuCeOx中Mott-Schottky异质结处的光电子转移，Pt原子定向嵌入到RuO2晶格中。结果表明，PtRuCeOx-PA中选择性负载Pt-O-Ru部分比通过化学活化或热活化随机负载的Pt络合物具有更强的析氢效应。结果表明，Pt/RuCeO x‐PA的性能优于随机负载制备的材料，在高电流密度（50–600 mA cm–2）下，其性能甚至优于铂负载量（20 wt.%）的商用Pt/C催化剂。本文所采用的选择性负载策略不仅为在催化剂中构建可控活性中心提供了一条有效途径，而且也适用于其它原子催化剂的制备。https://doi.org/10.1002/anie.20200961225. Angew. Chem. Int. Ed.：用于阳离子表面活性剂自组装电还原CO2的人工电极/电解质界面电极/电解液（E/E）界面通过控制反应物（CO2/H+）和产物的扩散动力学以及电子和中间产物的传输动力学来影响电催化CO2还原（CO2RR）行为。同时控制CO2/H+输运和界面电荷转移有助于CO2RR反应的进行。本研究成功地开发了一种人工的E/E界面构建策略，在电极表面涂覆季铵盐阳离子表面活性剂。这种人造的E / E界面具有很高的CO2渗透性，从而促进了CO2的运输和氢化，并抑制了氢气的析出（HER）。进一步的研究表明，直链和支链表面活性剂分别促进了甲酸和一氧化碳的产生。分子动力学模拟表明，人工界面提供了一条CO2扩散的便捷途径。此外，密度泛函理论（DFT）计算揭示了关键中间体OCHO*通过与R4N+离子相互作用而稳定。这种基于表面活性剂的人工界面构建策略也可能适用于其他涉及气体消耗的电催化反应。https://doi.org/10.1002/anie.202005522更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入研之成理后台自主查询。微信加群
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